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論文

NpPdAlと関連物質の電子状態; 価数の変化に伴う重い電子系超伝導

目時直人

固体物理, 55(7), p.285 - 296, 2020/07

物質の電子状態を解明することは、「固体物理」の主要な研究テーマである。それは多極子や超伝導などの微視的な理解に欠かせない。希土類(4)やアクチノイド(5)は、電子数の増加とともに複雑さを増し、様々な相互作用が競合して多様な状態が出現する。多体電子系の結晶場分裂はバンド幅より狭いため、(1)高分解能の実験が必要で、(2)遍歴的なCeやU化合物は本質的に明瞭なスペクトルを示さない。また、(3)国際規制物質NpやPuなど超アクチノイド元素の取り扱いは厳しく規制されている。そこで比較的局在性の強い物質や希土類関連物質の、中性子散乱実験による磁気励起の研究が有益である。本稿では重い電子系化合物NpPdAlと関連物質の電子状態について述べる。

論文

Probing strongly correlated 4-orbital symmetry of the ground state in Yb compounds by linear dichroism in core-level photoemission

森健雄*; 北山賢*; 金井惟奈*; 内免翔*; 藤原秀紀*; 東谷篤志*; 玉作賢治*; 田中新*; 寺嶋健成*; 今田真*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 83(12), p.123702_1 - 123702_5, 2014/12

https://doi.org/10.7566/JPSJ.83.123702

被引用回数：16 パーセンタイル：68.53(Physics, Multidisciplinary)

正方晶YbRh $_{2}$ Si $_{2}$ 及びYbCu $_{2}$ Si $_{2}$ に対して、角度分解内殻光電子分光における直線偏光線二色性を発見し、それにより、基底状態の強相関4軌道の対称性を明らかにした。理論計算から、この線二色性は結晶場効果に由来する異方的な電荷分布を反映することが示された。結晶場の第一励起エネルギーよりもはるかに低温での測定により、両物質の基底状態の4波動関数の決定に成功した。更に、温度依存性測定により、励起状態の対称性についても調べた。

論文

Magnetic structure and crystal field excitation in heavy fermion superconductor CePt $_{3}$ Si

目時直人; 金子耕士; 松田達磨; Galatanu, A.; 竹内徹也*; 橋本信*; 植田泰輝*; 摂待力生*; 大貫惇睦*; Bernhoeft, N.*

Physica B; Condensed Matter, 359-361, p.383 - 385, 2005/06

https://doi.org/10.1016/j.physb.2005.01.070

被引用回数：1 パーセンタイル：6.23(Physics, Condensed Matter)

反強磁性と超伝導の共存が期待される重い電子系超伝導体CePt $_{3}$ Siの中性子散乱による研究を行った。c面に平行かつ強磁性的に配列したCeの磁気モーメントがc軸方向に反強磁性的に積層した磁気構造を示すことを明らかにした。磁気モーメントは0.3 $_{B}$ と近藤効果のためかなり縮んでいる。この磁気構造はスピン一重項及び三重項状態が共存しているとする主張と矛盾しない。1.4meV及び24meVに明確な結晶場励起を観察し、この物質が4f電子の局存的性格と重い電子系超伝導が共存する非常に興味深い系であることを明らかにした。帯磁率の異方性と合わせて考えると、結晶場順位は $_{7}$ 基底状態, $_{6}$ , $_{7}$ が第一及び第二励起状態であると決定された。このうち基底状態を第一励起状態は立方晶 $_{8}$ 四重項が弱い正方晶対称性によって1.4meVとわずかに分裂したと理解される。

論文

Single crystal growth of large-size and high-quality NpCoGa $_{5}$ and its electrical and magnetic properties

青木大*; 本間佳哉*; 塩川佳伸; 山本悦嗣; 中村彰夫; 芳賀芳範; 摂待力生*; 竹内哲也*; 大貫惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 73(7), p.1665 - 1668, 2004/07

https://doi.org/10.1143/JPSJ.73.1665

被引用回数：43 パーセンタイル：81.99(Physics, Multidisciplinary)

ガリウム(Ga)フラックス法によりNpCoGa $_{5}$ の高品位単結晶を育成し、その電気抵抗,比熱,磁化率,磁化測定を行った。その結果、本系はネール温度47Kの反強磁性体であり、Npの磁気モーメントは正方晶の結晶構造のc軸[001]方向に向いていることがわかった。また、c軸[001]方向に磁場をかけた時、43KOeで鋭いメタ磁性転移が起こることを見いだした。そこでは、低磁場での反強磁性相は常磁性へと変化する。秩序磁気モーメントの大きさは、0.74Bである。これらの本系の磁気的性質を、(4個の5f電子を有する)3価Npイオンに対する結晶場効果に基づいて議論した。

論文

Magnetic excitations in heavy-fermion superconductor PrOs $_{4}$ Sb $_{12}$

桑原慶太郎*; 岩佐和晃*; 神木政史*; 金子耕士; 荒木新吾; 目時直人; 菅原仁*; 青木勇二*; 佐藤英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 73(6), p.1438 - 1441, 2004/06

https://doi.org/10.1143/JPSJ.73.1438

被引用回数：64 パーセンタイル：87.39(Physics, Multidisciplinary)

初めてのPr系重い電子系超伝導体PrOs $_{4}$ Sb $_{12}$ について中性子非弾性散乱による研究を行った。単結晶試料について測定したところ、色々な散乱波数において約0.7meVの位置に第一励起を観察した。これは以前粉末試料を用いて行われた研究結果と矛盾しない。非弾性スペクトルの磁場依存性の測定からこの物質の結晶場準位が $_{1}$ 一重項基底状態, $_{4}$ 三重項第一励起状態を伴うことを明らかにした。第一励起ピークは、この物質における磁場誘起反強四極秩序ベクトルQ=(100)付近で準弾性散乱的になっており、重い電子状態を担う準粒子が第一励起を介して生じると考えられる。弾性散乱の結果から、この準粒子間の相互作用は四極子相互作用が本質的であることが以前のわれわれの研究から明らかになっている。超伝導状態における低エネルギー励起の減少は、この準粒子が重い電子系超伝導を担っている証拠と考えられ、軌道揺らぎによって媒介されている可能性を示唆している。

論文

Neutron scattering study on the field-induced antiferro-quadrupolar ordering in the heavy fermion superconductor PrOs $_{4}$ Sb $_{12}$

目時直人; 金子耕士; 荒木新吾; 神木正史*; 岩佐和晃*; 桑原慶太郎*; Bernhoeft, N.*; Mignot, J.-M.*; Gukasov, A.*; 佐藤英行*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e91 - e92, 2004/05

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2003.11.315

被引用回数：1 パーセンタイル：7.12(Materials Science, Multidisciplinary)

重い電子系超伝導体PrOs $_{4}$ Sb $_{12}$ の磁場誘起秩序相(FIOP相)が、反強四極子秩序相であることを、冷中性子三軸分光器LTASを用いて、磁場中,超低温の中性子散乱実験を行うことによって明らかにした。この実験によって、FIOP相において、0.02 $mu_{B}$ の小さな反強磁性モーメントが誘起されることを観察した。平均場理論による解析から、この反強磁性秩序は、四極子モーメントO $_{yz}$ の反強的な秩序によって誘起され、しかもその秩序にはO $_{yz}$ 間の反強四極子相互作用が本質的な役割をしていることが明らかになった。そのため、この秩序が磁場誘起反強四極子秩序であることが結論され、この秩序相が安定化するために、Pr-4電子が $Gamma_{1}$ 一重項基底状態及び $Gamma_{3}$ 三重項第一励起状態を持つことを明らかにした。さらにこの4電子状態を磁場中における中性子非弾性散乱による結晶場励起の測定によって確認した。

論文

Magnetic structure and the crystal field excitation in heavy-fermion antiferromagnetic superconductor CePt $_{3}$ Si

目時直人; 金子耕士; 松田達磨; Galatanu, A.; 竹内徹也*; 橋本信*; 植田泰輝*; 摂待力生*; 大貫惇睦; Bernhoeft, N.*

Journal of Physics; Condensed Matter, 16(15), p.L207 - L212, 2004/04

https://doi.org/10.1088/0953-8984/16/15/L01

被引用回数：92 パーセンタイル：93.58(Physics, Condensed Matter)

反強磁性と超伝導の共存が期待される重い電子系超伝導体CePt $_{3}$ Siの中性子散乱による研究を行った。面に平行かつ強磁性的に配列したCeの磁気モーメントが軸方向に反強磁性的に積層した磁気構造を示すことを明らかにした。磁気モーメントは0.3 $_{B}$ と近藤効果のためかなり縮んでいる。この磁気構造はスピン一重項及び三重項状態が共存しているとする主張と矛盾しない。1.4meV及び24meVに明確な結晶場励起を観察し、この物質が4f電子の局存的性格と、重い電子系超伝導が共存する非常に興味深い系であることを明らかにした。帯磁率の異方性と合わせて考えると、結晶場準位は $_{7}$ 基底状態, $_{6}$ , $_{7}$ が第一及び第二励起状態であると決定された。このうち基底状態と第一励起状態は立方晶 $_{8}$ 四重項が弱い正方晶対称性によって1.4meVとわずかに分裂したと理解される。

論文

Cooperative Jahn-Teller effect on the X-ray diffraction spectra in DyB $_{2}$ C $_{2}$

長尾辰哉*; 五十嵐潤一

Physica B; Condensed Matter, 345(1-4), p.70 - 73, 2004/03

https://doi.org/10.1016/j.physb.2003.11.023

被引用回数：1 パーセンタイル：7.12(Physics, Condensed Matter)

DyB $_{2}$ C $_{2}$ の共鳴X線散乱に及ぼす格子歪みの効果を調べるため、低エネルギー準位を記述する結晶場ハミルトニアンを研究した。4重に縮退した基底状態を用いて、絶対零度での協力的ヤーンテラー効果を解析した。ボロンと炭素原子から構成されるシートがある種のバックリングした状態がエネルギー的に有利な状態であることを見いだした。この事実から、斜めに四重極モーメントが向いた秩序相が自然に導かれる。この格子歪みは5dバンドに変調をあたえ、Dy L $_{III}$ 吸収端での大きなRXSスペクトル強度を生じさせる。

論文

Crystalline electric field excitations in CeAgSb $_{2}$

荒木新吾; 目時直人; Thamizhavel, A.*; 大貫惇睦

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(23), p.S2179 - S2182, 2003/07

CeAgSb $_{2}$ (正方晶ZrCuSi $_{2}$ 型)はT $_{c}$ =9.6Kで[001]方向に強磁性モーメント0.4 $mu_{B}$ /Ceを伴う磁気秩序を示す。磁気秩序状態における[100]方向の磁化は磁場に対して直線的に増加し、3T付近に折れ曲がりが見られ、3Tでは自発磁化より大きな値,約1.2 $mu_{B}$ /Ceに達する。この[100]方向の大きなモーメント・磁化の折れ曲がりの起源を明らかにするため中性子散乱の実験を行った。CeAgSb $_{2}$ の単結晶・粉末試料を用いた弾性散乱の実験では、T $_{c}$ 以下において[100]方向に0.4 $mu_{B}$ /Ceの強磁性モーメントのみが観測され、基底状態は単純な強磁性であると結論づけられる。非弾性散乱では、5.2meVと12.5meVに結晶場励起が観測された。また、T $_{c}$ 以下では明瞭なスピン波励起を観測しており、強磁性的な相互作用でその分散を説明することができる。磁場中実験の結果、磁化の折れ曲がりは[100]方向の秩序モーメントの消失に起因するものであることがわかり、異方的な相互作用と結晶場を考慮すると、磁化・磁化率・磁歪などが統一的に理解できることがわかった。

論文

Crystal structure, magnetic ordering, and magnetic excitation in the 4-localized ferromagnet CeAgSb $_{2}$

荒木新吾; 目時直人; Galatanu, A.; 山本悦嗣; Thamizhavel, A.*; 大貫惇睦

Physical Review B, 68(2), p.024408_1 - 024408_9, 2003/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.68.024408

被引用回数：46 パーセンタイル：84.84(Materials Science, Multidisciplinary)

CeAgSb $_{2}$ (正方晶ZrCuSi $_{2}$ 型)はT $_{c}$ =9.6Kで[001]方向に強磁性モーメント0.4 $mu_{beta}$ /Ceを伴う磁気秩序を示す。磁気秩序状態における[100]方向の磁化は磁場に対して直線的に増加し、3T付近に折れ曲がりが見られ、3Tでは自発磁化より大きな値、約1.2 $mu_{beta}$ /Ceに達する。この[100]方向の大きなモーメント・磁化の折れ曲がりの起源を明らかにするため中性子散乱の実験を行った。CeAgSb $_{2}$ の単結晶・粉末試料を用いた弾性散乱の実験では、T $_{c}$ 以下において[100]方向に0.4 $mu_{beta}$ /Ceの強磁性モールントのみが観測され、基底状態は単純な強磁性であると結論づけられる。非弾性散乱では、5.2meVと12.5meVに結晶場励起が観測された。また、T $_{c}$ 以下では明瞭なスピン波励起を観測しており、強磁性的な相互作用でその分散を説明することができる。磁場中実験の結果、磁化の折れ曲がりは[100]方向の秩序モーメントの消失に起因するものであることがわかり、異方的な相互作用と結晶場を考慮すると、磁化・磁化率・磁歪などが統一的に理解できることがわかった。

論文

Neutron scattering study on the crystal structure, magnetic ordering, and crystalline electric field excitations in an uranium metallic compound U $_{3}$ Pd $_{20}$ Si $_{6}$

立岩尚之*; 目時直人; 小池良浩; 及川健一; 木村憲彰*; 小松原武美*; 青木晴善*

Journal of the Physical Society of Japan, 70(8), p.2425 - 2436, 2001/08

https://doi.org/10.1143/JPSJ.70.2425

被引用回数：14 パーセンタイル：61.81(Physics, Multidisciplinary)

U $_{3}$ Pd $_{20}$ Si $_{6}$ は、その局在的な5f電子状態の存在が、帯磁率のキュリー則,磁気転移点における弾性定数C44のソフト化によってその可能性が示されていた。今回、中性子散乱実験よる結晶場励起及びスピン波励起の観察から、この物質の局在的な5f電子状態の存在を実験的に明らかにした。また弾性散乱実験によって、19Kでは8cサイトのウランが反強磁性転移を示し、2Kで4aサイトのウランが強磁性転移を示すことを明らかにした。このように、異なる転移温度で局在f電子に伴う強磁性秩序と反強磁性秩序が共存する化合物はこの物質が初めてである。

論文

Magnetic properties of neptunyl(+1) compounds

中本忠宏; 中田正美; 中村彰夫

Recent Research Developments in Inorganic Chemistry, 2, p.145 - 163, 2000/00

ネプツニル(+1)ギ酸塩錯化合物:(1)(NH $_{4}$ )[Np $^{V}$ O $_{2}$ (O $_{2}$ CH) $_{2}$ ]及び(2)[Np $^{V}$ O $_{2}$ (O $_{2}$ CH)(H $_{2}$ O)]の磁気的性質を、磁化測定及び $^{237}$ NPメスバウア分光法を用いて調べた。(1)は2-300Kの範囲でキューリーワイス型の常磁性体、(2)は飽和磁化1.23 $mu_{B}$ /NPを持つTc=12Kの強磁性体であることを明らかにした。それらのNpメスバウアスペクトルは、(1)が低温で常磁性緩和を示すのに対し、(2)は綺麗に分解した磁気分裂スペクトルを与えた。磁化率及びNpメスバウアスペクトルの測定結果を、これらのネプツニル(+1)錯体に特徴的な一軸性O=Np=0結合に伴うNp5b磁気モーメントのアイジング的な振舞、L-S結合、一軸性の結晶場(配位子)分裂等の項を適切に考慮に入れることにより、初めて理論的に満足にかつ定量的に解析することに成功した。

論文

Magnetic properties of ordered perovskite oxide Ba $_{3}$ ZnU $_{2}$ O $_{9}$

日夏幸雄

Journal of Alloys and Compounds, 218, p.58 - 63, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)01365-9

被引用回数：2 パーセンタイル：31.27(Chemistry, Physical)

秩序化ペロブスカイト構造を持つウラン複合酸化物Ba $_{3}$ ZnU $_{2}$ O $_{9}$ を合成し、磁化率を4.2Kから室温まで測定した。何ら磁気的協同現象は4.2Kまで見られず、これはウラン間の最近接距離が4.6より長いためである。ウランの有効磁気モーメントは0.57 $_{B}$ だった。結晶場パラメータと軌道減少因子と光吸収スペクトルを解析して求めた。有効磁気モーメントと「温度に依存しない磁化率」を求め、実験値と比較し、議論した。

論文

Magnetic studies on alkali metal uranates(V)MUO $_{3}$ with the perovskite structure

日夏幸雄

Journal of Alloys and Compounds, 203, p.251 - 257, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90743-9

被引用回数：23 パーセンタイル：81.05(Chemistry, Physical)

ペロブスカイト構造を持つアルカリ金属ウラン酸塩MUO $_{3}$ (M=Li,Na,K,Rb)の磁気的性質について研究した。この研究では、理想的なペロブスカイト型構造を持つRbUO $_{3}$ を合成した。4.2Kから室温までの磁化率測定から、約27Kで磁気転移することを見出した。ウラン5価による常磁性共鳴吸収スペクトルは4.2Kでも測定できなかった。磁化率と光吸収スペクトルの結果を、オクタヘドラル対称結晶場モデルで解析した。MUO $_{3}$ の磁気転移温度、結晶場パラメータを比較、議論した。

論文

Magnetic properties of ordered perovskites Ba $_{3}$ CaU $_{2}$ O $_{9}$ and Ba $_{3}$ SrU $_{2}$ O $_{9}$

日夏幸雄

Journal of Solid State Chemistry, 108, p.356 - 361, 1994/00

https://doi.org/10.1006/jssc.1994.1052

被引用回数：4 パーセンタイル：22.27(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

秩序化したペロブスカイト構造を持つウラン複合酸化物を合成し、磁化率を4.2Kから室温まで測定した。何ら磁気的協同現象は見られなかった。常磁性共鳴吸収実験を行なったが、オクタヘドラル対称結晶場中にあるウラン5価イオンに帰因するスペクトルは測定されなかった。光吸収スペクトルの解析から結晶場パラメータを解析し、有効磁気モーメントと温度に依存しない磁化率を計算し、実験値と比較した。

論文

Magnetic susceptibility and electron paramagnetic resonance study of KUO $_{3}$ with cubic perovskite structure

日夏幸雄

Journal of Solid State Chemistry, 110, p.118 - 123, 1994/00

https://doi.org/10.1006/jssc.1994.1145

被引用回数：8 パーセンタイル：38.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

理想的なペロブスカイト型構造を持つKUO $_{3}$ を合成し、その磁化率を4.2Kから室温まで測定した。磁気的異常(磁気転移)が16.8Kで起こることを見い出し、この転移温度は磁場の大きさが増加すると減少することがわかった。U $^{5+}$ イオンによる常磁性共鳴吸収スペクトルは、4.2Kでも測定されなかった。磁化率と光吸収スペクトルの結果をオクタヘドラル対称を持つ結晶場モデルで解析した。求めた結晶場パラメータを他のf化合物のデータと比較、議論した。

論文

中性子散乱による少数キャリアー物質の研究

長壁豊隆

東北大学博士学位論文, 0, 110 Pages, 1994/00

http://hdl.handle.net/10097/38339

Ce及びYb化合物において、少数キャリアー物質と呼ばれる一連の物質が異常な磁性を示すことで注目されている。この少数キャリアー物質のうち、CePは複雑なH-T及びP-T相図を示すことで特に興味が持たれている。本研究では主にCePの磁場及び圧力下の磁気構造、またCe $_{4}$ f電子状態を明らかにする目的で日本原子力研究所改3号炉の三軸型中性子分光器を用いて磁場及び圧力下での中性子散乱実験を行った。その結果、CePは結晶場基底状態として2種類の磁気モーメントを持つ特異な長周期磁気構造を示すことを始めて明らかにした。またこの状態を反映した結晶場スペクトルの異常を始めて観測した。現在、このCePの異常な磁性は糟谷等の提唱している磁気ポーラロンモデルで解釈されつつある。

論文

アクチノイドイオンと化合物の磁気的性質

日夏幸雄

日本原子力学会誌, 35(8), p.701 - 717, 1993/08

https://doi.org/10.3327/jaesj.35.701

被引用回数：0 パーセンタイル：3.85(Nuclear Science & Technology)

アクチノイドイオンと化合物の磁気的性質についてレビューした。アクチノイドイオンの磁気的性質は、アクチノイド系列を体系化している5f電子のスピン角運動量と軌道角運動量による。このレビューでは、対象を、固体中のアクチノイドイオンと化合物中で5f電子が局在した、いわゆる結晶場理論が適用される系に限った。主に磁化率と常磁性共鳴吸収の結果について、レビューし、論じた。

論文

Studies on magnetic susceptibility, electron paramagnetic resonance, and absorption spectrum of Li $_{3}$ UO $_{4}$ ,an octahedral U $^{5+}$ compound with a small tetragonal distortion

日夏幸雄; 藤野威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.95 - 102, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0022-4596(92)90293-5

被引用回数：3 パーセンタイル：16.7(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Li $_{3}$ UO $_{4}$ を合成し、その帯磁率を4.2Kから室温まで測定した。常磁性共鳴吸収は4.2Kでされ、測定できなかった。帯磁率と光学吸収スペクトルを小さなテトラゴナルな歪みを持つオクタヘドラル対称結晶場モデルで解析した。計算される異方性を持つg値と帯磁率を、以前に報告されている実験値と比較検討した。

論文

Magnetic susceptibility of LiUO $_{3}$

日夏幸雄; 藤野威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.182 - 188, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0022-4596(92)90303-D

被引用回数：25 パーセンタイル：74.58(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

LiUO $_{3}$ を合成し、その磁化率を4.2Kから室温まで測定した。磁気転移が16.9Kで起こり、この温度以下では磁化率の磁場依存性が見られた。LiUO $_{3}$ の結晶場パラメータをLiNbO $_{3}$ にドープしたU $^{5+}$ の吸収スペクトルから決定した。磁化率と常磁性共鳴吸収のg値を計算し、実験値と比較した。